第七届青年地学论坛

生命起源过程中，重要前体物质的合成（多肽、核苷酸等）、传递及中央合成代谢途径三羧酸循环是原始地球生命中必不可少的化学反应（Eric Smith等，2004；Muchowska等。2017）。在体内，该类过程需要重要的酶及ATP等形成精确的控制。然而，早期生命起源时期，生命体物质合成途径尚未完全形成，说明早期的非生物合成早于生命体酶催化合成过程。因此，研究早期生命重要物质的非生物合成对阐明生命起源十分重要。
课题组采用开发的微液滴-质谱系统开展生命起源重要物质非生物合成。微液滴（~1-100 μm）不仅与早期大气环境相似，且液滴的气-水界面为反应物提供了有利的环境，界面效应克服了反应的热力学限制，增大反应物浓度、改变反应物电离状态等。相比于本体溶液，微液滴可加快化学反应速度10³到10⁶倍（Zare等，2017），且可以减少或无需催化剂等使用，更加兼容早期生命起源环境。基于微液滴-质谱方法，成功地在微液滴中自发合成了多肽、核苷酸以及对三羧酸循环的重要物质间转化。合成在常温进行，且未使用任何催化剂，微滴中的自由能变化为负值(ΔG ~ -4.5 kcal/mol)，产物收率在几毫秒内可达2.5~74.9%，大幅提高了合成效率。同时，循环微液滴反应也可以实现对反应的积累、聚合以及向下一步进行。微液滴-质谱法为研究生命起源过程中物质之间的非生物传递提供了一种新方法新技术，不但促进了早期新陈代谢和其它前生物有机分子研究的发展，也对现阶段有机物质的合成提供支持。
 

微滴质谱,生命起源,非生物合成,加速反应