第二届中国化学链会议

面对温室气体引起的全球气候变暖、海洋酸化、冰河消融等问题，为了实现“碳达峰碳中和”双碳目标，我国需加快推进二氧化碳捕集、利用与封存技术的开发和应用，实现化石能源真正的低碳化利用。CO₂捕集与原位转化技术，提供了一条将温度、物质成分和能量高效耦合的CO₂转化途径。然而，燃煤烟气组分复杂，烟气量巨大，且CO₂捕集反应器适合采用流化床，传统实验室级别的固定床热态装置无法反应出物料流动-传热-传质的匹配特性。本研究利用流化床热重分析-质谱联用装置，揭示流态化条件下天然石灰石加氢分解特性，考察了温度、粒径、循环性能在惰性气氛和氢气气氛下的影响规律。结果表明，在H₂气氛下，石灰石表现出更强的分解活性。在710^oC时，其分解速率相比于Ar惰性气氛下加快了5倍，可有效促进碳酸盐分解。根据质谱的气相产物分析，CO 是主导产物，并未检测到 CH₄的生成，结果说明逆水气变换（RWGS）反应在此温区是唯一反应路径。CO 选择性为 100%，而 CO₂原位转化率达到 79.1%。多周期的结果显示，碳酸盐加氢分解更有利于延缓CaCO₃的烧结，通过SEM和XCT表征发现，在H₂气氛下，石灰石在反应过程中会形成更细小的微孔和纹理，这些微孔和纹理结构有助于提高比表面积，促进CaCO₃分解反应的进行。本研究通过流态化和等温条件下研究CaCO₃加氢分解反应特性，为未来CO₂捕集与原位转化技术的应用提供了有价值的指导。

CaCO3加氢分解,流化床热重-质谱联用,天然石灰石,逆水气变换,微观形貌