第二届中国化学链会议

丙烷脱氢是备受关注，前景广阔的丙烯生产路线。目前，克服直接脱氢中催化剂的失活及毒性，氧化脱氢的过氧化都仍有挑战性。本文构建了CrOx/Ce1-xZrxO2用于丙烷化学链氧化脱氢，尝试使用高氧化还原活性的CeZr固溶体作为载体，兼为活氧化还原Cr物种的储氧体，以实现活性氧物种的原位再生，而通过化学链方法周期性恢复储氧体供氧能力。表征及DFT计算表明掺杂Zr使CrOx的氧受约束，而促进载体中氧的迁移。CrOx与Ce1-xZrxO2间的作用促成了一种氧“供体-受体”机制使得CrOx原位活化/再生，并形成阻碍由Ce1-xZrxO2释放弱结合氧的屏障。600ºC下其上C3H8转化率达50%，Cr含量在性能相当的催化剂中最低。Cr基材料作为一种用于循环模式的氧化还原催化剂尚属首次。本文提供的思路为传统负载型催化剂与用于化学链过程的反应媒介材料二者间建立了桥梁，为化学链作为一种过程强化方法的更广阔应用创造了更多潜在空间。