第二届中国化学链会议

吸附强化（SESR）制氢技术通过对重整反应过程中的CO₂进行原位捕获，实现一步生产高纯度的氢气，并同时对CO₂进行固定。这一技术是跨入“氢经济”和实现碳排放控制的重要手段。吸附剂-催化剂一体化的双功能催化剂能够提供紧密接触的催化和吸附位点，是进行吸附强化反应的理想催化剂。然而，双功能催化剂的实际应用严重受限于高温条件下吸附剂和催化剂的烧结引起的失活，这与目前双功能催化剂的面积较小，多数孔结构较小甚至为无孔结构有关。本工作首先利用水滑石（layered double hydroxide, LDH）层间阴离子可调的特点，在水滑石层间引入有机酸阴离子，碳化处理后原位生成碳模板，热处理生成多孔的Ni-Ca-Al-O双功能催化剂。该催化剂在SESRG反应-脱附循环35圈后，氢气浓度保持在98%，同时吸附强化性能仅下降30%，远优于没有柠檬酸插层的双功能催化剂。更进一步利用水滑石的“记忆效应”，在其复水再次形成LDH的过程中吸附四环素（tetracycline）作为层间阴离子，吸附的四环素经过碳化处理后原位生成碳模板，进一步热处理生成多孔的Ni-CaO-Ca₁₂Al₁₄O₃₃多功能催化剂。该催化剂用于苯酚吸附强化制氢过程（SESRP）,可以得到浓度为98.3vol%的氢气，并且循环50圈后，氢气浓度保持在98vol%，同时吸附强化性能仅下降33%。本研究为SESR技术提供了设计稳定的多功能材料的新思路，并可能有助于设计用于其他源于LDH结构的材料。

双功能催化剂,吸附强化重整制氢