第二届中国化学链会议

基于氧载体还原氧化的两步热化学循环分解CO₂是一项非常有前景的CO₂能源化利用技术。然而，氧载体还原的高温特征致使其烧结致密，抑制了体相离子扩散，导致CO₂分解效率低下。我们以抗烧结和提高体相离子扩散为目标，提出以M_yFe_1-yO_x（M为Co、Ni、Mg的一种，y<2/3）作为两步热化学循环分解CO₂的氧载体材料。利用M_yFe_1-yO_x自身随温度循环变化引发的自再生功能（self-regeneration）来缓解材料的烧结，以氧化学势（Ar-CO₂）的循环变化激发内反应性能（internal reaction）来提高体相离子扩散。在两者共同作用下，形成了还原性固溶-氧化性析出的功能性循环，从而显著提高了两步热化学循环分解CO₂的性能和稳定性。结合insitu-XRD、ToF-SIMS、LSCM、Mössbauer谱等多种表征手段及DFT理论计算，对M_yFe_1-yO_x在反应前后的物相变化、电子结构及离子扩散进行剖析，明晰了其抗烧结的作用机制及体相反应机理，揭示了两步热化学循环分解CO₂的动力学机制。
 

两步热化学；CO2分解；MyFe1-yOx；抗烧结；离子扩散