第二届中国化学链会议

化学链燃烧的总反应速率由载氧体的氧化—还原反应动力学控制。载氧体的氧化—还原反应涉及多个尺度的物理、化学过程：（1）反应器尺度，颗粒在气体的作用下被流态化，形成气—固分布；（2）颗粒尺度，气体经由孔隙从颗粒表面向内扩散，与内部晶粒接触；（3）晶粒尺度，气体与晶粒发生表面反应，晶粒内部的氧离子在晶格上扩散；（4）表面原子尺度，气体分子吸附到活性位点上，在原子、电子间的相互作用下发生基元反应。使用CFD–DEM、孔隙模型、晶粒模型、量子化学计算模拟上述过程时，由于颗粒、晶粒、原子数量极大，无法分别描述反应器内的每个原子的行为，故需引入简化假设实现跨尺度耦合：（1）气体在所有颗粒内的扩散模式相同；（2）颗粒内部晶粒尺寸相同，孔隙均匀分布；（3）晶粒表面原子呈周期性排布。由此建立跨尺度模型，模拟了钙钛矿载氧体CaMn_0.375Ti_0.5Fe_0.125O_3-δ（CMTF8341）与O₂、H₂、CO在流化床中的反应，并进行了微型流化床热重分析（MFB–TGA）实验，研究气体浓度和反应温度对载氧体转化速率的影响。

化学链燃烧,氧化还原动力学,CFD–DEM,量子化学计算,微型流化床热重分析