第八届青年地学论坛

大气新粒子的初始生长过程是决定其存活概率进而主导新粒子对空气质量和全球气候影响的重要过程。由于3纳米以下颗粒物的高扩散速率，新粒子在这一初始生长粒径段易被凝并去除，且生长速率受到开尔文效应的显著抑制。现有观点认为，复合污染大气中主导成核过程的气态硫酸等超低挥发性气态前体物也主导了新粒子的初始生长过程。然而，有限的硫酸浓度难以实现颗粒物的快速生长。与此相关，使用与硫酸浓度相当的新粒子生长速率所得的理论存活概率与测量值可相差数个乃至十数个数量级（Kulmala et al. 2017）。
本研究发现，扩散驱动的颗粒物生长机制在此前的分析中往往被忽略，致使低挥发性和超低挥发性有机物对新粒子初始生长的贡献被显著低估。热力学和动力学分析表明，新粒子在粒径和组分维度上的浓度梯度导致了扩散生长，显著增加了新粒子在临界粒径附近的生长速率，驱动新粒子跨越自由能垒。这些分析的结果均得到了新粒子生长机理模型的验证。
本研究进而结合北京大气的长期观测结果，论证了扩散机制对于新粒子初始生长的重要性并探究了生长的主要前体物。对20个典型区域新粒子生成事件的统计结果表明，低挥发性和超低挥发性有机物对北京大气中1.5至3纳米新粒子的生长速率的贡献平均而言是气态硫酸的两倍，其中一半的有机物生长速率源自此前被忽视的扩散机制。考虑了扩散机制和有机物贡献的理论新粒子生长速率不仅与观测的生长速率具有良好的一致性，还解释了长期困扰学界的复合污染大气中新粒子的存活概率问题。以上结果表明，扩散机制和此前被低估的有机物的贡献对于新粒子的初始生长、存活概率及对大气环境的后续影响具有重要意义。

新粒子生成,颗粒物生长,挥发性有机物,气态硫酸