第八届青年地学论坛

明确铂（Pt）的溶解度、热力学性质及其在流体中的迁移形式对理解自然界中Pt的迁移、循环及富集成矿有着极其重要的作用。由此，本研究首次采用Pt-Cl络合物（K₂PtCl₆）作为反应初始物质，通过高温高压水解实验法来探讨不同时间、温度、压力条件下Pt(IV)在含氯流体中的热液活动性。实验结果显示K₂PtCl₆的水解反应受实验压力、时间的影响，但提高实验温度对其促进作用更为显著，会导致大量Pt从流体中沉淀出来。基于实验结果，本研究发现Pt在150~350 ℃ 条件下主要以PtCl₆^2-存在于含氯流体中，但其在高温下（400~450 ℃）则会转换为PtCl₄(OH)₂^2-。并且，本研究进一步获得了K₂PtCl₆的累积水解平衡常数（K）与温度（T，开尔文）之间的线性表达式，如下：
Ln K₁ = (48.87±2.369) - (53321±1217.3)/T （PtCl₆^2-）
Ln K₂ = (29.85±5.662) - (28255±3923.5)/T （PtCl₄(OH)₂^2-）
且根据计算结果获得了Pt-Cl络合物水解体系的Δ_rH_m^Θ、Δ_rS_m^Θ和Δ_rG_m^Θ的值和PtCl₆^2-及PtCl₄(OH)₂^2-的形成常数（β）。再基于获得的实验数据进行模拟计算，本研究获得了不同pH、温度、Cl浓度等流体条件下的Pt-Cl络合物迁移制约因素。结果显示Pt-Cl络合物在中低温（≤ 500 °C）强酸性（pH ≤ 4）富氯（≥ 0.5 wt. %）流体中适宜迁移，其中Cl浓度对其迁移能力有着决定性作用。此外，据此结论，本研究探讨了地质热液过程中Pt的溶解、迁移、沉淀机制。模拟结果显示Pt的流体迁移机制对其从地幔迁移至地表以至后续富集成矿过程都起着重要的作用。本研究是由国家自然科学基金（41730423）、中国科学院战略重点研究项目(XDB42000000)及国家重点研发项目(2016YFC0600408) 资助。
 

铂族元素，元素迁移，,络合物水解，热力学性质