第九届青年地学论坛

单帖烯是大气二次有机气溶胶（SOA）的重要前体物，本文对相对湿度（RH）和前体物混合对单帖烯SOA生成的影响进行了研究。首先，在不同RH条件下开展了两种单萜烯（柠檬烯和Δ³-蒈烯）的臭氧化实验。结果显示，随着RH的增加，柠檬烯的SOA产率增加了约100%，而Δ³-蒈烯的SOA产率没有显著提高。通过对SOA分子成分和反应机理的分析，我们推测，臭氧继续进攻柠檬烯的环外双键所导致的多步反应是SOA产率上升的主要原因。该反应产生的克里基中间体可与水分子反应生成羰基化合物，产生更多低挥发性有机物，促进颗粒物的成核，并使半挥发性有机物的气-粒分配平衡向颗粒相转移。本研究解析了湿度对不同单帖烯臭氧化反应的影响，并阐明了低挥发性有机物在生物源SOA生成中的重要作用。
然后，我们开展了α-蒎烯和二甲基硫醚（DMS）的混合氧化实验，以研究两种VOCs间可能发生的相互作用对SOA生成的影响。研究发现DMS对混合体系SOA的生成有非线性影响：随着DMS初始浓度的增加，SOA的质量浓度和产率呈现先增加后减少的趋势。增加的趋势可归因于DMS的氧化导致OH再生以及酸催化反应；而下降趋势的原因是DMS所引入的高OH反应性导致OH浓度降低，不利于多代氧化和低挥发性产物的形成。质谱结果表明，DMS光氧化产生的酸性产物提高了混合系统的O: C，而有机硫酸盐的产生则促进了SOA的形成。此外，混合体系中含有C₈-C₁₀多功能团的高含氧有机分子（HOMs）的相对丰度变化趋势与SOA产率的转折点非常吻合。这项研究的结果对了解海洋或沿海地区大气中的二元或更复杂的混合氧化具有重要意义。

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