第九届青年地学论坛

铵（NH₄⁺）是PM_2.5中最重要的无机组分之一，对PM_2.5浓度的升高起着关键的促进作用。因此，准确识别PM_2.5中NH₄⁺的来源对于有效控制灰霾具有重要的意义。稳定氮同位素组成（δ¹⁵N）已被广泛用于量化PM_2.5中NH₄⁺的来源。然而，受采样方法不统一的影响，目前报道NH₃源的δ¹⁵N值重叠明显，且很少有涉及挥发NH₃源季节性变化方面的数据报道。这些因素可能会导致使用贝叶斯同位素混合模型量化大气NH₄⁺来源时出现较大的不确定性。因此，为了更准确地了解大气中NH₄⁺的来源，有必要使用统一的采样方法来完善各种NH₃源的δ¹⁵N值。本研究，我们基于主动吸收法采集了各种气态NH₃源的样品，其中农业土壤源和人类排泄物源排放的NH₃样品分季节采集。此外，还采集了天津不同季节的PM_2.5样品。通过测定和分析气态NH₃源和PM_2.5中NH₄⁺的浓度及其δ¹⁵N值，来探究天津市PM_2.5中NH₄⁺的来源及其季节变化。主要发现如下：
（1）不同NH₃来源的δ¹⁵N值均在以往研究报告的范围之内，而与燃烧相关NH₃的δ¹⁵N值高于挥发性NH₃源。农业土壤源和人类排泄物源排放的δ¹⁵N-NH₃值均呈现季节性变化：农业土壤释放的δ¹⁵N-NH₃值在夏季最偏正（-13.2 ± 3.3‰），而人类排泄物的δ¹⁵N-NH₃值在夏季最偏负（-28.9 ± 7.8‰）。此外，生物质燃烧排放的δ¹⁵N-NH₃值在-16.6‰ ~ +4.1‰之间波动，较前人研究的预测结果明显偏负。
（2）当模型输入以往研究中NH₃源的δ¹⁵N数据，可能会高估燃烧相关NH₃源对NH₄⁺的相对贡献率。此外，当模型输入本研究所测定的NH₃源的季节性δ¹⁵N数据时，挥发NH₃（53.1%）和燃烧相关NH₃（46.9%）对天津PM_2.5中NH₄⁺的贡献几乎相同。从NH₄⁺来源相对贡献的季节性变化来看，考虑NH₃源δ¹⁵N值的季节性变化时，模型估算各种来源的相对贡献比例较非季节性情景下的估算结果更合理。
 

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