第一届未来大气科学论坛

有机气溶胶（OA）作为细颗粒物的关键组分，其来源与演化机制对区域空气质量至关重要。本研究联合飞行时间气溶胶组分质谱（TOF-ACSM）与萃取电喷雾电离飞行时间质谱（EESI-TOF），系统分析了浙北地区夏季OA的化学特征、来源及可能的生成机制。OA是浙北城市区域气溶胶的重要组成部分，观测期间TOF-ACSM的数据表明，OA的平均浓度为9.7±6.7 μg/m³在非难熔细颗粒物（NR-PM_2.5）中的质量占比达50.5±17.1%，EESI-TOF的结果显示OA的分子组成以CHO（78%）和CHON（21%）类化合物为主。基于TOF-ACSM数据的正交矩阵因子（PMF）分析结果量化了烃类排放（HOA，12.0%）、烹饪源（COA_ACSM，26.8%）和生物质燃烧（BBOA_ACSM，9.6%）三类一次有机气溶胶（POA）；及两种不同氧化程度的二次有机气溶胶（SOA），包括氧化程度较高的OA（MO-OOA）和氧化程度较低的OA（LO-OOA），SOA贡献了总OA质量的51.6%。EESI-TOF保留的分子层面信息在SOA溯源中展现出显著优势，除了识别出COA_EESI和BBOA_EESI两种POA外，还识别出四类SOA：光化学氧化SOA、有机酸SOA、液相过程生成SOA和含氮SOA。BBOA_EESI和COA_EESI从分子层面识别出各自的特征物质（左旋葡聚糖及其异构体、C₈H₁₂O₆；C16和C18烹饪活动相关的脂肪酸类物质），分别与BBOA_ACSM和COA_ACSM表现出较强的一致性（R=0.89，0.81）。研究发现，夜间OA的高浓度由含氮SOA主导（34.6%），主要由C_9-10H_15-17NO_7-8和C₁₅H_23-25NO_7-9组成，其可能来自于不饱和烃类或芳香烃在NO₃自由基作用下的氧化反应；而液相过程生成SOA（C5-C10二羧酸类物质）则与气溶胶液态水含量（ALWC）呈正相关（R=0.61）。日间光化学氧化SOA以C_7-10H_10-16O_5-6类物质为主，占总OA的36.8%，可能主要通过烷氧自由基的自氧化反应产生。有机酸SOA主要由羰基羧酸类分子组成（C_8-10H_12-16O_4-6），特征物质可能与烹饪源排放的油酸等不饱和酸的臭氧氧化密切相关。

萃取电喷雾电离飞行时间质谱；二次有机气溶胶；分子组成；来源解析；生成途径