第二届未来大气科学论坛

为了更好地理解中国霾污染过程中大气棕碳（BrC）的来源及其形成机制，我们在2023年冬季于华北平原（NCP）开展了一次强化现场观测研究。研究结果表明，与干霾条件下二次生成对棕碳的贡献（28%）相比，在湿霾过程中二次生成的贡献显著增强，占棕碳生成的 46%，且液相反应成为主导的形成途径。光吸收系数（λ = 365 nm）与水溶性有机氮化合物，特别是咪唑类化合物（IMs）之间存在显著相关性，表明含氮有机化合物在液相棕碳形成过程中发挥了关键作用。在湿霾条件下，咪唑主要通过羰基化合物与胺类以及游离氨（NH₃(aq)）之间的液相反应生成，该途径贡献了湿霾事件中 57% 的 IMs。进一步研究表明，与游离氨相比，有机胺类化合物生成 IMs 的效率更高，且对气溶胶酸度（pH）的依赖性更弱。其中，胺类主要生成烷基咪唑（alkyl IMs），而游离氨反应则更倾向生成氧化型咪唑（oxidized IMs）。在湿霾期间，这两类棕碳均随胺类和游离氨浓度的增加而增加，表明它们在中国霾污染过程中对棕碳形成具有显著促进作用。因此，在模拟大气棕碳的物理化学特征及其气候效应时，应在模型中充分考虑这些过程。